近日，太原理工大学郭俊杰教授团队在单原子电催化氧还原反应（ORR）领域取得研究进展，在国际顶级学术期刊《Advanced Science》发表题为“Electronic Asymmetry engineering of Fe-N-C electrocatalyst via adjacent carbon vacancy for boosting oxygen reduction reaction”的研究论文。该论文第一署名单位为太原理工大学，第一作者是硕士研究生涂焕碌，通讯作者是太原理工大学新材料界面科学与工程教育部重点实验室郭俊杰教授和章海霞副教授，昆士兰科技大学的孙子其教授。
图1. Fe-N-C催化剂的合成步骤及结构分析：
a) Fe-N-C催化剂合成示意图；
b, c) TEM图像；
d) HAADF-STEM图像揭示金属单原子分布状态；
e, f) Fe-N4VC结构中Fe-N键变化造成的EELS中N峰偏移现象。
过渡金属-氮-碳（M-N-C）单原子催化剂优异的ORR性能有望替代贵金属催化剂引起广泛关注。然而，活性位点M-N4的对称电荷分布导致催化剂的反应动力学缓慢。该工作采用缺陷工程策略在Fe-N4附近引入碳空位（Fe-N4VC），破坏Fe-N4局域电子结构对称性，大幅提升了Fe-N4的本征活性，降低了反应能垒。利用球差校正电子显微镜探测到Fe-N4VC结构中Fe-N键变化造成的EELS中N峰偏移现象,证实了碳空位对Fe-N4局域电子结构的调控作用。
图2. Fe-N-C在酸性碱性溶液中ORR催化活性研究
Fe-N-C催化剂的ORR测试结果表明，Fe-N4VC催化剂在酸性和碱性条件下的ORR催化活性明显优于其它Fe-N-C催化剂和商用Pt/C催化剂，其半波电位分别达到0.934 V和0.901 V。
图3.基于Fe-N-C催化剂和Pt/C+RuO2的锌空电池性能研究。
对以Fe-N4VC催化剂作为空气阴极组装的锌空电池进行了测试，Fe-N-C基液态锌空电池的开路电压为1.483 V，峰值功率密度为218 mW cm-2，并且在10 mA cm-2的电流密度下保持稳定运行200h，没有明显的衰减现象。比贵金属基Pt/C+RuO2催化剂高1.5倍。组装的全固态锌空电池可以为LED面板供电，揭示了Fe-N-C-2催化剂在柔性设备中的应用潜力。
该工作实现了高活性高稳定性Fe-N-C单原子催化剂的设计，解决了非贵金属催化剂ORR催化活性低、活性位点利用率不足的问题，为开发高效的M-N-C催化剂提供了新的策略。本工作得到山西省引进海外高层次人才创新团队项目、国家自然科学基金、山西省重点研发计划（国际合作）等项目的支持。
全文链接：https://doi.org/10.1002/advs.202305194
